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邓伟侨教授团队在常温常压二氧化碳转化研究方面取得新进展

发布日期:2022年01月05日    点击次数:

近日,前沿交叉科学青岛研究院分子科学与工程研究院邓伟侨教授团队在常温常压CO2加氢制甲酸反应中取得重要进展,利用多孔材料孔富集效应和双单原子协同催化效应首次实现了异相催化剂常温常压CO2加氢制甲酸。相关研究成果以“Ambient Hydrogenation of Carbon Dioxide into Liquid Fuel by a Heterogeneous Synergetic Dual Single-Atom Catalyst”为题发表在Cell子刊Cell Reports Physical Science杂志上。山东大学是该论文的第一完成单位和通讯单位,前沿交叉科学青岛研究院助理研究员任国庆和2021级博士生孙吉凯为该论文共同第一作者,邓伟侨教授和孙磊研究员为该论文的共同通讯作者。

近年来,随着化石能源的过度开采和使用,大气中CO2浓度逐年增加并不断刷新记录,其所产生的温室效应对地球的生态系统产生巨大威胁。通过化学固定的手段将CO2转化为能源燃料或化学品是缓解全球温室效应和能源危机的重要途径,具有“一石二鸟”的作用。然而目前的CO2转化过程受限于催化剂的催化活性,往往需要使用高温、高压等苛刻条件,从而引起高昂的操作成本和额外的能源消耗。设计开发可在常温常压下工作的高效催化剂,将为降低CO2资源化利用能耗和成本提供一条可行的途径。

图一:催化剂活性金属性能理论筛选与实验验证

本工作针对CO2加氢制甲酸反应,结合理论预测和实验验证的手段,构筑了一种共价三嗪框架材料(2,6-DCP-CTF)负载的双单原子Pd催化剂,首次实现了异相催化剂常温常压CO2加氢制甲酸。研究人员首先利用理论模拟研究共价三嗪框架材料(2,6-DCP-CTF)负载的7种贵金属(Os、Ru、Ir、Rh、Au、Pt、Pd)单原子催化CO2加氢制甲酸的性能,发现Pd1/CTF为催化CO2加氢制甲酸反应的最优催化剂并得到实验证实(如图1所示)。基于Pd1/CTF催化剂,研究人员对催化剂结构进一步优化。通过理论计算发现,双Pd原子中心较Pd单原子中心对CO2加氢反应表现出更低的反应能垒,即双Pd原子物种是催化CO2加氢制甲酸的高活性中心。

图二:Pd2/CTF催化剂结构表征及催化性能评价

基于上述认知,研究人员制备了2,6-DCP-CTF负载的双单原子Pd催化材料(Pd2/CTF)并对其催化CO2常温常压加氢制甲酸反应性能进行了评价。结果表明,Pd2/CTF在常温常压下可高效催化该反应,催化剂的转化频率(TOF值)高达13.46 h-1。(图2)该成果首次报道了异相催化剂常温常压下催化CO2加氢制甲酸,为今后低能耗CO2资源化利用提供了一条可行思路。

上述工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、山东省自然科学基金、山东大学基础研究基金的支持。

原文链接:https://www.cell.com/cell-reports-physical-science/fulltext/S2666-3864(21)00435-5

【 作者:任国庆 孙吉凯   来源:前沿交叉科学青岛研究院    责任编辑:丁璇 】

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