前沿交叉科学青岛研究院邓伟侨团队发现孔富集效应

发布日期:2020-09-11 字号:  点击次数:

近日,前沿交叉科学青岛研究院邓伟侨教授团队在利用多孔材料进行CO2催化转化研究中取得重要进展,发现了孔富集效应,即合适尺寸的孔道会大幅增强材料催化性能,并利用该效应设计出性能优异的常温常压二氧化碳捕获与转化材料。相关研究成果以“Enhanced carbon dioxide conversion at ambient conditions via a pore enrichment effect”为题发表在国际顶级综合性期刊《Nature Communications》上。山东大学为该论文的第一完成单位,前沿交叉科学青岛研究院2019级博士生周威和三峡大学联合培养硕士生邓启文为该论文共同第一作者。邓伟侨教授和孙磊研究员为该论文的共同通讯作者。

二氧化碳的化学固定是减缓全球温室效应的重要途径之一,然而目前工业化的化学固定成本仍受限于催化反应过程中需要使用的高温、高压条件。因此,设计一种在常温常压下工作的高效催化剂,将为降低当前二氧化碳化学固定成本提供一种可行的方案。邓伟侨教授团队长期致力材料的理论模拟与设计,在二氧化碳减排方面取得了一系列的研究成果,已开发出能够在常温常压下高效捕获与转化CO2的多孔高分子催化剂(Nat. Commun., 2013, 4, 1960, ChemSusChem, 2014, 8, 2110-2114)。然而这类多孔高分子催化剂是一个材料库,存在着成千上万的可能,利用大数据分析设计出一款性能更优秀材料是可行的。


近期,邓伟侨教授团队在前期工作基础上,利用数智化材料设计手段,构建了包含一万余种共价有机框架材料(COFs)的结构数据库,并对这些材料在常温常压下捕获CO2的性能进行了理论研究与筛选。研究人员发现,多孔材料孔道内部存在孔富集效应(pore enrichment effect),即多孔材料的孔道结构和内饰基团对气体小分子起到特征性吸附作用,这些相互作用显著地提升了孔道内部二氧化碳局部浓度,从而促进二氧化碳在多孔材料内部的催化反应。

基于模拟结果,该团队合成了理论预测中具有最优孔富集效应的COF材料(其命名为Zn-Salen-COF-SDU113),并对其催化CO2与末端环氧化合物加成的反应性能进行了测试。结果表明,在常温常压下,Zn-Salen-COF-SDU113催化转化CO2的收率高达98.2 %,周转频率为3068.9。其催化性能与国际上已报道的最优异同类反应催化剂相当。此外,Zn-Salen-COF-SDU113在所有多孔材料中,首次实现了常温常压下CO2与2,3-环氧丁烷的催化反应。实验结果验证了孔富集效应对多孔材料内部催化反应的促进作用。此项工作为设计低成本二氧化碳化学固定催化剂的提供了一种有效策略。

上述工作得到了国家重点研发计划(NO:2017YFA0204800),国家科技重大专项(NO:2017ZX0503601),国家自然科学基金(NO:21525315和21721004),山东大学基础研究基金(2019HW016, 2019GN023, 2019GN021)的支持。

原文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-020-18154-9

【 作者:周威、邓启文  来源:前沿交叉科学青岛​研究院   责任编辑:赵玉洁 】

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